پس از آن در سن بیست و دو سالگی، در سال ۱۲۷۷ قمری به تهران رفت و نزد ملا حسین خویی و میرزا ابوالحسن جلوه به تحصیلات تکمیلیش در حکمت و فلسفه پرداخت. سپس عازم نجف شد و نزد شیخ انصاری و حاج سید علی شوشتری و میرزای شیرازی و شیخ راضی نجفی و میرزا مهدی قزوینی مشغول تحصیل شد.

ملا محمد کاظم خراسانی پس از فراگیری علوم دینی در نجف و سامرا به تدریس مشغول شد و حدود نیم قرن به تدریس علوم معقول و منقول پرداخت.

شهرت بیشتر آخوند خراسانی در علم اصول می باشد کتاب کفایه الاصول او یک کتاب درسی مهمی بوده  و حواشی زیادی در آن نوشته شده است.

آخوند خراسانی به همراه شیخ عبدالله مازندرانی و میرزا حسین خلیلی تهرانی سه مرجع امضا کننده مشروطه بودند که به آیات ثلاث نجف و مراجع ثلاثه مشروطه خواه مشهور شده اند.

از تلگراف هایشان هویداست تا پایان زندگانی به مشروطه وفادار ماندند. آخوند خراسانی در جریان مشروطیت تلگراف‌ها و پیام‌هایی از نجف به ایران می فرستاد و در آن‌ها مردم را به مبارزه ترغیب می‌کرد. خراسانی به همراه دو مرجع دیگر در زمان استبداد صغیر شاه ایران را تکفیر و از سلطنت خلع کردند.سرانجام در حالی که برای جهاد بر ضد روس‌ها قصد هجرت به ایران را داشت در سحرگاه سه شنبه ۲۰ ذیحجه ۱۳۲۹ قمری به طور مشکوکی درگذشت. مقبره او در آرامگاه علی بن ابی‌طالب قرار دارد.

او تالیفات بسیاری داشت از جمله حاشیه‌ای بر مکاسب استادش شیخ انصاری، شرح و تعلیقه‌ای بر منظومهٔ دیگر استادش ملاهادی سبزواری، حاشیه بر اسفار صدرالمتالهین شیرازی که می‌گویند نسخه اش در آستان قدس رضوی وجود دارد، رسالهٔ دماء ثلاثه، چندین رسالهٔ فقهی و اخلاقی و عقیدتی، البته مهمترین تالیفات او همانا کفایة الاصول است که اکنون در دوره‌های عالی حوزه تدریس می‌شود. صدها نفر از شاگردان اخوند تقریرات فقه و اصول ایشان را نوشته اند که بسیاری از انها هنوز موجود می‌باشد.

یکی از مهمترین آثار بجا مانده از آخوند خراسانی که منعکس کننده نظرات سیاسی اوست ./س